夹卷对郊外大气边界层内臭氧影响的数值模拟研究

戚慧雯; 包云轩; 黄建平; 张潇艳; 刘诚; 赵恺辉

doi:10.16032/j.issn.1004-4965.2018.05.013

夹卷对郊外大气边界层内臭氧影响的数值模拟研究

doi: 10.16032/j.issn.1004-4965.2018.05.013

戚慧雯^{1, 2},
包云轩¹,
黄建平^2, ,,
张潇艳^{1, 2},
刘诚²,
赵恺辉^{1, 2}

1.
南京信息工程大学气象灾害预报和评估协同创新中心，江苏南京 210044
2.
耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心，江苏南京 210044

基金项目:

国家自然科学基金 41575009

咸阳市重大科技计划项目 2017K01-35

江苏省科技支撑计划项目 BE2014734

江苏省研究生培养创新工程项目 KYLX16_0945

详细信息

通讯作者:
黄建平，男，江西省人，研究员，博士，大气环境。E-mail:hjpfwj@gmail.com

中图分类号: P404
计量
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出版历程
- 收稿日期: 2017-09-05
- 修回日期: 2018-01-30
- 刊出日期: 2018-10-01

NUMERICAL SIMULATION OF THE IMPACT OF ENTRAINMENT ON OZONE CONCENTRATION IN THE RURAL ATMOSPHERIC BOUNDARY LAYER

Hui-wen QI^{1, 2},
Yun-xuan BAO¹,
Jian-ping HUANG^{2
, ,},
Xiao-yan ZHANG^{1, 2},
Cheng LIU²,
Kai-hui ZHAO^{1, 2}

1.
Collaborative Innovation Center on Forecast Meteorological Disaster Warning and Assessment, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing, 210044, China
2.
Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China

摘要

摘要: 夹卷是大气边界层与自由大气进行能量和物质交换的重要途径，对边界层动力结构及边界层内温度、水汽和各种污染物浓度有重要影响。利用化学-地表-大气-土壤(CLASS)模式定量评估了夹卷过程对远郊地区大气边界层内臭氧（O₃）浓度的影响并与大气化学反应贡献进行了对比，结合地面O₃、NO_x及边界层高度、位温和比湿等观测资料和再分析资料对CLASS模拟结果进行了定量评估。结果表明：CLASS模式能较为真实地模拟夹卷和大气光化学反应对远郊地区大气边界层臭氧浓度的影响，且当自由大气层内臭氧浓度达到一定值时，两者对边界层内臭氧峰值影响相当。数值试验结果进一步揭示，夹卷对控制氮氧化物（NO_X）和可挥发性有机物(VOC_S)排放源控制效果有重要影响，且当夹卷区内O₃跳跃值增大到一定时，可完全抵消源排放减排控制的效果。本研究旨在表明，为有效控制近地层臭氧浓度，在制定人为污染源减排措施时必须考虑自由大气层臭氧的夹卷贡献。
- 臭氧 /
- 夹卷 /
- CLASS模式 /
- 数值模拟 /
- 大气边界层
Abstract: Entrainment is an important way for the exchange of heat, water and air pollutants between the atmospheric boundary layer and the free atmosphere. A zero-order model of Chemistry, Land-surface, Atmosphere, and Soil Slab (CLASS) was used to quantify the impact of entrainment influence on O₃ concentrations in the atmospheric boundary layer and compare its contribution with that of chemical reactions at a rural site. A series of observational data including O₃, NO_x, the boundary layer height, and potential temperature as well as reanalyzed data was used to evaluate the simulations. The results demonstrated that the CLASS model was able to capture the temporal variations in the atmospheric boundary layer height, surface temperature, O₃, and other chemical species. The entrainment has a competitive impact on O₃ in the PBL as compared to chemical reactions. The numerical experiments further showed that the relative contribution of entrainment increased with increasing O₃ jumps; the entrainment exerted an important impact on the control effectiveness of emission reduction of nitrogen oxides (NO_x) and volatile organic compounds (VOCs) and even totally counteracted the emission reduction effect. The study provides scientific evidence that entrainment must be considered in order to control surface O₃ concentrations effectively while the emissions were reduced.
- ozone /
- entrainment /
- Chemistry Land-surface Atmosphere Soil Slab Model /
- numerical simulation /
- atmospheric boundary layer.

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图 1 香港塔门站（Tap Mun）位置

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图 2 2013年3月6日07—18时（北京时）塔门站CLASS模型模拟的位温（θ，a）和边界层高度（H, b）与观测值及再分析资料的对比

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图 3 2013年3月6日香港塔门站的氮氧化物（NOx，a)和臭氧（O₃，b）模拟值与观测值对比

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图 4 臭氧跳跃层存在和不存在时CLASS模拟的臭氧浓度变化

Chem:臭氧跳跃层不存在时；Entrain:臭氧跳跃层存在时。

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图 5 夹卷区内不同臭氧跳跃值（ΔO₃）条件下, CLASS模式模拟的O₃(a)、NO_x(b)、HNO₃(c)和OH(d)的时间变化序列

其中，ΔO₃=10 ppbv, ΔO₃=15 ppbv, ΔO₃=20 ppbv分别代表O₃跳跃值（ΔO₃）为10、15和20 ppbv。

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表 1 CLASS模式考虑的大气化学反应式^[25]

序号	反应
R1	O₃+hγ→O(1D)+O₂
R2	O(1D)+H₂O→OH+OH
R3	O(1D)+N₂→O₃
R4	O(1D)+O₂→O₃
R5	NO₂+hγ→NO+O₃
R6	CH₂O+hγ→HO₂
R7	OH+CO→HO₂+CO₂
R8	OH+CH₄→CH₃O₂
R9	OH+ISO→RO₂
R10	OH+MVK→HO₂+CH₂O
R11	OH+HO₂→(H₂O)+(O₂)
R12	OH+H₂O₂→(H₂O)+HO₂
R13	HO₂+NO→OH+NO₂
R14	CH₃O₂+NO→HO₂+NO₂+CH₂O
R15	RO₂+NO→HO₂+NO₂+CH₂O+MVK
R16	OH+CH₂O→HO₂
R17	HO₂+HO₂→H₂O₂
R18	CH₃O₂+HO₂→PRODUCT
R19	RO₂+HO₂→nOH+PRODUCT
R20	OH+NO₂→HNO₃
R21	NO+O₃→NO₂+(O₂)
R22	NO+NO₃→2NO₂
R23	NO₂+O₃→NO₃+NO₂
R24	NO₂+NO₃+M→N₂O₅+M
R25	N₂O₅+M→NO₃+NO₂+M
R26	N₂O₅+H₂O→2HNO₃
R27	N₂O₅+2H₂O→2HNO₃
R28	OH+O₃→HO₂+O₂

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表 2 CLASS模式的初始场和地表热通量设定

物理量	设定值
初始混合层高度h/m	200
水平速度散度∇×V_h/s^-1	5×10^-6
地转风U_g, V_g/(m/s)	(0, 0)
地表感热通量	0.1sin(πt/t_d)
夹卷/地表热通量比率	0.2
初始混合层位温<θ>/K	288
初始自由对流层位温θ_FT/K	289
自由大气位温递减率γ_θ/(K/m)	0.006
地表潜热通量	0.03sin(πt/t_d)
初始混合层比湿<q>/(g/kg)	5.3
初始自由对流层比湿q_FT/(g/kg)	4.5
自由对流层比湿递减率γ_q/(g/(kg·m))	-0.0012

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表 3 CLASS模拟时各主要化学物种的初始值浓度、边界层顶浓度和地表通量

化学物种	O₃	NO	NO₂	CH₄	ISO	CO	H₂O₂	MVK
< S>/ppbv	46	0	6	1724	2	100	0.1	1.3
S_FT/ppbv	61	0.5	6	1724	2	100	0.1	1.3
	0	0.004	a	0	b	0	0	0
其中<S>和S_FT分别代表大气边界内化学物的平均浓度和自由大气内的浓度。a = v_cC_NO₂，其中v_c = 0.015 m/s。，其中t和t_d分别表示模拟时间和日变化时间。

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表 4 不同源排放条件下，化学产生和夹卷对近地层臭氧峰值的相对贡献比较

源排放控制	O₃日峰值/ppbv	化学贡献/ppbv	夹卷贡献/ppbv
控制试验	78.6	19.9（61.0%）	12.7（39.0%）
VOC_S减少50%	76.9	17.9（57.9%）	13.0（42.1%）
NO_X减少50%	78.7	20.0（61.2%）	12.7（38.8%）
VOC_S和NO_X同减50%	77.1	18.2（58.5%）	12.9（41.5%）

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表 5 VOC_S和NO_X同时减少50%时，不同臭氧跳跃值情况下，化学贡献和夹卷贡献的相对比值

ΔO₃/ppbv	日峰值/ppbv	化学贡献/ppbv	夹卷贡献/ppbv
10	72.8	18.2（67.9%）	8.6（32.1%）
15	77.1	18.2（58.5%）	12.9（41.5%）
20	81.3	18.2（51.6%）	17.1（48.4%）

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